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研究背景

电催化技术（如CO还原产甲烷等）在清洁能源转化中至关重要，但传统催化剂研发依赖耗时的高通量计算。机器学习（ML）能加速催化剂筛选，但现有模型往往缺乏可解释性和泛化能力。

本文亮点

图文解析

【数据集构建】研究选取了四种典型碳氮材料（C₃N₂、C₄N₃、CN、C₂N）作为单原子载体，锚定27种无毒过渡金属（如Fe、Cu等），构建了含N₃-M至N₆-M配位结构的单原子催化剂（SACs）。通过DFT计算获得了CO、OH、NO、N₂等关键中间体的432种吸附能数据，覆盖了CO还原（CORR）、氧还原（ORR）等多种电催化反应，为机器学习提供了广泛的数据集。

图1 (a) CₓNₓ基（包括C₃N₂、C₄N₃、CN、C₂N）单原子催化剂的原子构型；(b) 锚定在CxNy基底上的筛选过渡金属原子。

【特征工程】特征设计聚焦三大类：1）金属中心原子属性（如原子序数、质量）；2）电子结构（如d轨道电子数）；3）配位环境特征（如周围非金属原子的电负性、半径）。通过量化0-5Å内配位原子的空间分布（分三区域统计），构建了22维特征空间，兼顾几何与电子结构信息，为模型提供可解释的物理化学依据。

图2 (a) 包含不同组别的输入特征总结；(b) 提取单原子配位信息的示意图（以过渡金属沉积在C₃N₂为例）。

【模型评估与筛选】本研究系统比较了多种机器学习模型对单原子催化剂吸附能的预测性能，其中梯度提升回归（GBR）模型表现最优，训练集和测试集的平均R²分别达0.970和0.966，RMSE低于0.118eV。GBR通过迭代优化和集成学习，能有效处理非线性关系并抑制噪声，其预测精度显著优于XGBoost、KNR和SVR等模型，成为吸附能预测的最佳选择。

图3 小提琴图展示500次训练中每个机器学习算法的决定系数（R²）和均方根误差（RMSE）分布：(a, c) 训练集；(b, d) 测试集。

【AI揭示催化奥秘】SHAP可解释性分析实锤：原子序数(Z)和配位环境电负性差(χ_NM(0-3)-χ_M)是调控CO吸附能的核心参数！GBR模型成功捕捉到二者非线性作用规律——当Z增大时吸附能预测值骤降，而电负性差更存在多个突变区间。二维分析图清晰显示关键参数组合对模型预测值可产生-0.44 ~ 0.34波动，完美诠释了单原子催化剂"结构-性能"的复杂映射关系！

图4 (a) 微调GBR模型中各特征的SHAP值；(b) 前9个特征的SHAP特征重要性一维偏依赖图；(c, d) 关键特征与次要特征的二维偏依赖关系图。

【可迁移性分析】本研究开发的GBR机器学习模型不仅精准预测CO吸附能（R²>0.9），更成功迁移至OH/NO/N₂等分子体系，误差（RMSE）<0.2 eV！即使在大规模混合数据集上，模型仍保持高的预测准确率（R²=0.934），展现出强大的泛化能力。这项突破让AI辅助催化剂设计效率提升多倍，为电催化研究打开新思路！

图5 微调GBR模型对不同吸附物的预测值与DFT计算值对比散点图：(a) OH；(b) NO；(c) N₂；(d) 合并数据集。GBR模型在训练/测试中的性能小提琴图：(e) R²；(f) RMSE。

【AI秒筛顶级催化剂】机器学习预测CO吸附能误差<0.2 eV，成功锁定最优催化剂Zn@C₃N₂（E_ad = -0.61eV）！DFT验证显示其CO还原到甲烷转化能垒仅0.44 eV，性能碾压传统铜催化剂。从海量候选到精准锁定，AI极大提升催化剂开发效率！

图6 (a) GBR模型预测的CO吸附能与DFT计算值对比；(b) Zn@C₃N₂上CO还原为CH₄的吉布斯自由能变化图；(c) 不同中间体在Zn@C₃N₂上的几何构型。

总结与展望

本研究突破性实现：（1）GBR模型小样本精准预测（R²=0.937）；（2）揭秘原子序数与配位电负性差是关键参数；（3）成功迁移至OH/NO/N₂体系！这套"可解释+可迁移"的AI框架，为催化材料开发树立新标准，更将推动能源材料AI设计革命！

作者介绍

课题组介绍：

范俊教授在计算材料领域具有丰富的计算经验，目前已在Nature Communications, Angewandte Chemie, ACS Nano, Physical Review Letters, Small, Journal of Materials Science & Technology 和Journal of Materials Chemistry A 等国际知名期刊发表多篇文章。主要研究方向 (1) MD：生物分子与纳米材料的相互作用；蛋白质与细胞膜的相互作用；二维材料纳米孔测序蛋白质/DNA； (2) DFT：二维材料在能源储存和催化领域的研究；(3) ML：机器学习在材料开发中的应用。

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