东北大学《Langmuir》：以丝瓜珞为原料制备石墨烯气凝胶，用于从废水中高效去除染料

2025-07-17 15:22:59 作者：本网发布来源：材料分析与应用分享至：

成果简介

本文，东北大学高波教授团队在《Langmuir》期刊发表名为“Graphene Aerogel Derived from Luffa Sponge Biochar for Efficient Dye Removal from Wastewater”的论文，研究首次报道了从丝瓜珞生物炭（LSBC）合成的三维石墨烯气凝胶复合吸附剂（LGA），用于高效去除水溶液中的亚甲蓝（MB）。该合成过程包括一个有效的碱活化热解过程，随后进行一步法溶剂热静电共组装。LSBC作为增强剂和桥接剂，有效防止石墨烯纳米片聚集，并促进三维分级多孔网络的形成。因此，LSBC为LGA赋予了多种优良性能，包括超亲水性（水接触角为8.0°）及丰富的含氧官能团。显微镜和表面分析表明，LGA具有丰富的孔结构，比表面积达237 m²/g，是GA的七倍以上，显著提升了其染料吸附性能。

系统研究了pH值（4.0–8.0）、初始染料浓度（25–250 mg/L）、吸附剂用量（0.1–0.6 g/L）、温度（25–45 °C）及接触时间（15–420 min）对吸附效率的影响。结果表明，吸附过程符合Langmuir吸附等温线和伪二级动力学模型。MB的去除机制主要由π–π相互作用、氢键、静电吸引和孔隙填充共同作用，在pH 6.0时达到最大吸附容量1108.5 mg/g，优于大多数已报道的生物质基石墨烯吸附剂。此外，LGA展现出优异的稳定性和可重复使用性，在12次连续吸附-脱附循环后仍能保持>90%的初始吸附容量。这种低成本、高性能吸附剂为染料污染废水处理提供了有效且可持续的解决方案，同时证明了农业废弃物的高度价值利用。

图文导读

图1.用于制备LGA的过程。

图2.（a） XRD 图谱，（b）拉曼光谱，以及（c）各种样品的 FTIR 光谱。

图3.（a、b）SEM 和（c） GO 的 AFM 图像。

图4.N2（a）的 GA 和（b） LGA 气凝胶的吸附和解吸等温线和孔径分布（插图）。

图5、（a） GA 和（b） LGA 的 Wca。

图6.MB 染料在（a） 25 °C、（b） 35 °C 和（c） 45 °C （c）下吸附等温线到 LGA 上。

图7.描述 MB 染料吸附到 LGA 上的主要机制。

小结

本研究中，通过碱活化-热解路线结合一步法溶剂热静电共组装方法，成功制备了一种新型丝瓜海绵衍生石墨烯气凝胶复合材料（LGA）。所得LGA呈现出三维互联多孔网络结构，具有超亲水性及高比表面积（237.1 m²/g），这些特性显著提升了染料分子在材料内部的扩散与质量传递效率。这些性能使LGA能够通过高度可及的表面活性位点实现快速高效的吸附。LGA对MB的最大吸附容量达1108.5 mg/g，优于此前报道的同类吸附剂。通过对关键操作参数（包括pH值、吸附剂用量、初始染料浓度和温度）的系统性研究，确定了最佳吸附条件如下：吸附剂用量为0.2 g/L，吸附时间为7小时，温度为25 °C，pH值为6.0，初始MB浓度为100 mg/L。

在这些条件下，实现了96.8%的高去除效率。吸附等温线和动力学研究表明，吸附过程遵循Langmuir等温线模型和伪二级动力学模型，表明单分子层化学吸附是主导机制。热力学分析表明，吸附过程具有自发性特征（ΔG0 < 0），并表现出吸热行为（ΔH0 = 9.74 kJ/mol > 0，ΔS0 = 0.0743 kJ/(K·mol) > 0）。LGA在实际水体中也表现出优异的吸附性能，包括海水、自来水、河水和污水处理出水，进一步证实了其实际应用性。再生研究表明，LGA在经历12次吸附-脱附循环后仍保留90.2%的初始吸附容量，并能实现快速固液分离，凸显其可重复使用性和可持续性。成本效益分析显示，处理100 L初始浓度为100 mg/L的MB污染水仅需材料成本US$2.23。通过XRD、FTIR、XPS、zeta电位及吸附建模的综合表征证实，LGA与MB之间的主要相互作用包括静电吸引、氢键、孔隙填充效应及π-π堆积相互作用。

文献：

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.5c01943

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